新闻网讯(通讯员化苑)近日,国际权威期刊《德国应用化学》(AngewandteChemieInternational Edition)在线发表了化学与分子科学学院龚少龙课题组和物理科学与技术学院林乾乾课题组合作的新型X射线闪烁体的研究成果。
论文题为“Through-Space Charge-Transfer Organogold(III) Complexes Enable High-Performance X-ray Scintillation and Imaging”(《空间电荷转移型金(III)发光配合物实现高效X射线闪烁和成像》)。化学与分子科学学院博士研究生陈天浩和物理科学与技术学院许亚纶博士为论文的共同第一作者,龚少龙教授和林乾乾教授为共同通讯作者,武汉大学为第一署名单位和通讯作者单位。
X射线闪烁体具备将高能X射线转化为可见光的能力,被广泛应用于安全检测和生物医学等领域。近年来,基于三线态利用的新型有机闪烁体发展迅速,被视为下一代X射线闪烁体的候选材料之一。但是,纯有机材料主要由碳、氢、氮等轻元素组成,对X射线吸收能力不足,限制了其性能的进一步提升。最近,高性能金(III)发光配合物不断涌现,在有机光电领域展示出良好的应用前景。金(Au)具有较大的原子序数(Z=79),理论上应该具备较高的X射线衰减系数;同时,金(III)发光配合物能通过磷光或热活化延迟荧光机制实现对三线态的高效利用。因此,金(III)发光配合物是一类潜在的X射线闪烁体。但是,目前其在X射线探测领域的应用尚未被报道。
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该研究以三蝶烯单元作为桥连基团,两种C^N^C配体环化的金(III)单元作为受体,吖啶单元为给体,构建了首例空间电荷转移型金(III)配合物,Tp-Au-1和Tp-Au-2。在溶液和非掺杂薄膜状态下,两种新型配合物均实现了基于空间电荷转移的高效热活化延迟荧光,其发光性能明显优于价键共轭型的对比配合物。有趣的是,当选用不同极性的主体材料时,两种配合物在掺杂薄膜中的发射机制可以实现从磷光到热活化延迟荧光的转变。在X射线激发下,基于Tp-Au-2制备的薄膜闪烁体具有明显的辐致发光特性,其光产额高达77,600 光子/MeV。同时,优化后的薄膜闪烁体能实现清晰的X射线成像效果,其空间分辨率高于16.0lp/mm。
综上所述,该研究基于三蝶烯骨架构建了首例空间电荷转移型金(III)发光配合物,并通过光物理研究与理论模拟深入探究了其发光机制,最终成功实现了高性能的X射线闪烁与成像。该研究为开发新型X射线闪烁体提供了一种新思路。
该研究得到了国家自然科学基金委的资助,并获得了武汉大学超算中心和武汉大学科研公共服务条件平台的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202401833
(编辑:肖珊)