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汪成课题组成功合成全共轭二维卟啉基共价有机框架
最新研究进展刊登于《德国应用化学》
发布时间:2019-04-08 11:03  作者:  来源:化学与分子科学学院  访问次数:

新闻网讯(通讯员何剑超)国际权威期刊《德国应用化学》(Angewante Chemie International Edition)发表化学与分子科学学院汪成课题组的最新研究成果。该工作通过Knoevenagel缩合反应,成功合成高结晶性的全共轭二维卟啉基共价有机框架(Por-sp2c-COF),并进一步研究了其在光催化氧化胺生成亚胺反应中的应用。

论文题为“Designed Synthesis of a 2D Porphyrin-Based sp2 Carbon-Conjugated Covalent Organic Framework for Heterogeneous Photocatalysis”(《全共轭卟啉基二维共价有机框架的构筑及其在异相光催化中的应用》)。2016级博士生陈如凡为论文的第一作者,汪成教授为通讯作者。

共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)是一类由小分子单体通过共价键连接而成的晶态有机多孔聚合物,在诸多领域展现出广阔的应用前景。然而,当前报道的大多数COF材料是由可逆共价键构筑而成,普遍存在化学稳定性较差的缺点,实际应用受到限制。因此,构筑具有强化学稳定性的COF材料是该领域研究的重点。近年来,一类由Knoevenagel缩合反应构筑的全共轭二维sp2c-COF引起了广泛关注。它由碳碳双键连接而成,可在强酸、强碱等条件下展现出较高的化学稳定性。而且,其全共轭结构有利于提升π电子在整个骨架中的离域效应并实现高的电子传输效率,可构筑高效的异相光催化剂。但是,由于其合成极为困难,该类COF材料在光催化领域的研究报道非常少。

在本文中,汪成教授与郎贤军教授合作,以卟啉为功能基元并通过Knoevenagel缩合反应,成功合成了具有高结晶性的Por-sp2c-COF。研究表明,Por-sp2c-COF的比表面积为689m2/g,在强酸(9 M HCl)和强碱(9 M NaOH)等条件下都能保持结构完整,具有较高稳定性。在光催化氧化伯胺生成亚胺的反应中,Por-sp2c-COF表现出高的光催化活性(高于大多数已报道的异相有机光催化剂),而另一种通过亚胺键连接的二维卟啉COF材料却发生了降解,充分展示了sp2碳连接键在稳定性方面的优势。将反应底物更换为仲胺之后,在光照作用下,亚胺键连接的二维卟啉COF材料仍能稳定存在,但是Por-sp2c-COF展现出更高的光催化活性,表明了共轭结构对电子传输的促进作用。

该工作得到国家自然科学基金、湖北省创新团队以及中央高校基本科研业务费资助。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201902543

(编辑:肖珊)


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