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张晖课题组高级氧化水处理技术系列研究取得连续进展
发布时间:2023-01-14 09:56  作者:  来源:资源与环境科学学院  阅读:

新闻网讯(通讯员易真)1月10日,《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)以研究长文(ResearchArticle)形式,在线发表资源与环境科学学院教授张晖团队在高级氧化水处理技术领域方面的最新研究成果。

论文题为“单原子催化类芬顿反应过程中FeIV=O的产生机理及贡献”(GenerationofFeIV=O and its Contribution to Fenton-Like Reactions on a Single-Atom Iron-N-C Catalyst)。资源与环境科学学院2019级博士研究生程成为第一作者,张晖为通讯作者,武汉大学为第一署名单位。

高价铁组分(FeIV=O)是一种兼顾高活性与选择性的活性组分,广泛应用于污染治理,化学合成,肿瘤治疗等领域。近期研究报道FeIV=O可通过单原子催化类芬顿反应(如活化过一硫酸盐PMS)高效产生,然而其中的反应机理及FeIV=O对水体难降解有机污染物的实际氧化贡献仍不明确。课题组通过一系列电化学实验分析与理论计算,揭示了介稳态Catalyst-PMS*复合体诱导产生FeIV=O的反应机理。其中活性Fe-N4位点的分布与氧化剂PMS的投加量直接影响FeIV=O的产生。单原子催化剂中催化产生FeIV=O的实际活性位点并不是孤立的Fe-N4位点,而是具有特定位点距离(Fe1-Fe1distance)的相邻位点:即原子间距为4Å的相邻Fe-N4位点。当PMS吸附在这种位点上时会形成独特的双位点吸附结构,从而显著提升Fe-N4位点向PMS的电荷传递,进而促进O-H键和O-O的同时断裂产生FeIV=O。进一步的研究表明,FeIV=O可显著提升类芬顿体系的氧化效能,可实现高效,靶向,稳定地去除水体难降解有机污染物。其中FeIV=O的氧化贡献随着污染物的单电子氧化电势提高而增大。

该项工作得到国家自然科学基金的资助。武汉大学科研公共服务条件平台及武汉大学电子显微镜中心为此项工作的开展提供了有力的支撑。

此前,张晖教授与清华大学李亚栋院士团队合作,针对于单原子催化剂中相邻金属位点原子间距对催化反应的影响问题,以氮掺杂石墨烯上负载的Cu单原子催化剂为研究对象,系统地研究了相邻Cu位点间的距离变化对类芬顿反应催化性能的影响。结果表明,相邻单原子Cu位点的距离(dCu1-Cu1)对类芬顿反应催化活性有着重要影响。只有当dCu1-Cu1的值和氧化剂过二硫酸盐(PDS)的分子尺寸匹配时,催化性能才能达到最佳。通过对比实验、理论计算等证明了这种距离效应主要源于反应物分子在催化剂表面吸附结构的变化。通过理解这种位间距效应,开发出了目前为止对PDS催化性能最佳的非均相催化剂。这一成果同样以研究长文(ResearchArticle)形式在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)发表,武汉大学资源与环境科学学院2019级博士研究生程成为共同第一作者,张晖为共同通讯作者。

上述系列研究成果加深了单原子催化剂中构效关系的认识,为原子尺度下设计合成高性能单原子催化剂提供了新的思路。

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202218510

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207268

(编辑:肖珊)

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