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张晖课题组发表《环境科学与技术》封面文章
发布时间:2022-10-19 14:43  作者:  来源:资源与环境科学学院  阅读:

新闻网讯(通讯员徐鹏)近日,资源与环境科学学院教授张晖与澳大利亚阿德莱德大学化学工程学院合作,在Environmental Science & Technology(《环境科学与技术》)上发表题为“Electro-Induced Carbon Nanotube Discrete Electrodes for Sustainable Persulfate Activation”(《电化学诱导碳纳米管粒子电极持续活化过硫酸盐机制》)的封面文章。

论文第一作者为资源与环境科学学院博士毕业生任伟,张晖与阿德莱德大学Xiaoguang Duan博士为双通讯作者,武汉大学为第一署名单位。

碳/过硫酸盐体系被誉为高效的绿色水处理技术,它在复杂的水质条件下也能快速地将有机污染物去除。然而,大部分碳材料在循环使用过程中难以维持高效的活性,从而极大地限制了碳基过硫酸盐技术的实际应用。目前,常用恢复碳催化剂活性的方法有热处理法、紫外辐射法、萃取法和电化学法。

据报道,电化学法可以在阴极有效地还原碳材料表面的活性官能团,从而维持碳材料的催化活性,同时还能有效地活化过硫酸盐降解有机污染物。在电化学高级氧化过程(EAOPs)中,有限的电极活性表面积导致污染物向电极的传质过程成为其速率限制步骤。为此,课题组将传统石墨电极与碳纳米管(CNT)耦合,构建了三维EAOP体系。电极(尤其是阳极)诱导电场使CNT自发极化为粒子电极(CNT-PEs),从而促进过氧化二硫酸盐(PDS)的电化学活化,生成表面CNT-PDS*复合体及固相自由基(SBRs)。

根据所处电场中的位置,CNT-PEs可分为以下三个过程:(i)CNT-PEs的激发电位小于有机物氧化电位(即ECNT-PEs<Eorganic),CNT-PEs难以氧化二氯酚(DCP);(ii)当Eorganic<ECNT-PEs<Ewater,CNT-PEs将通过电子转移过程(ETP)来实现DCP的氧化;(iii)当ECNT-PEs>Ewater,CNT-PDS*复合体和阳极都会氧化水产生催化剂表面固相自由基。因此,DCP可通过电子转移过程在CNT表面形成多氯酚,导致微电极快速失活。相比之下,固相自由基可直接将DCP氧化成氯离子和羟基化产物,在长期运行中保持CNT-PEs的表面清洁和活性。

该研究得到了国家自然科学基金和国家公派留学基金的支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c03677

(供图:资源与环境科学学院 编辑:相茹)

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