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汪成课题组共价有机框架光催化析氢研究取得新进展
发布时间:2021-03-05 15:51  作者:  来源:化学与分子科学学院  阅读:

新闻网讯(通讯员化苑)3月1日,《自然•通讯》(Nature Communication)在线发表了化学与分子科学学院汪成教授课题组的最新研究成果,该工作合成了一系列不同过渡金属配位的卟啉基二维共价有机框架材料,实现了光催化分解水制氢性能的调控。

论文题为《同构卟啉基二维共价有机框架材料的理性设计及其可调控光催化制氢性能研究》(“Rational design of isostructural 2D porphyrin-based covalent organic frameworks for tunable photocatalytic hydrogen evolution”)。陈如凡博士,王阳博士(中国科学院理化技术研究所)和博士研究生马源(北京科技大学)为论文共同第一作者,汪成教授,中国科学院理化技术研究所李旭兵副研究员、吴骊珠院士为共同通讯作者。

共价有机框架(COFs)是一类由有机基元通过共价键链接而成的有机多孔晶体材料,在众多领域展现出广阔的应用前景。基于其独特的层状堆积结构,二维COFs在光催化分解水制氢方面的应用研究受到了越来越多的关注。然而,如何合理调整其结构来提高析氢效率,仍待进一步揭示。因此,非常有必要构建具有光电性质可调的同构二维COFs,进而研究其在光催化性能并在分子水平上阐述构效关系。

本工作中,汪成教授课题组设计合成了一系列同构型卟啉基COFs(MPor-DETH-COF,M = H2, Co2+, Ni2+, Zn2+),并与中国科学院理化技术研究所吴骊珠院士,李旭兵副研究员团队合作,探究了其光催化水分解制氢性能。研究结果显示,四种同构型卟啉基COFs均具有较高的结晶度和比表面积,但其光催化水分解制氢性能完全不同。详细机理研究表明,四种COFs具有不同的激发态电荷分离能力,并且其分离能力的变化趋势也与光催化制氢实验的结果相一致(ZnPor-DETH-COF > NiPor-DETH-COF > H2Por-DETH-COF > CoPor-DETH-COF)。北京科技大学乔利杰教授团队从理论上对此结果进行了合理解释。

该工作得到国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费、国家重点研发计划基金的的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-21527-3

(编辑:付晓歌)

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