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表面等离激元的非局域效应理论建模取得重要进展

《自然》子刊发表徐红星研究组最新成果

发布时间:2015-05-29 17:10 来源:物理科学与技术学院 阅读:
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本网讯(通讯员彭莎莎)527日,《自然•通讯》(Nature Commun)发表物理科学与技术学院、高等研究院徐红星教授团队的最新研究成果。团队在表面等离激元的非局域效应理论建模方面取得重要进展,为纳米/亚纳米体系中等离激元的定量描述提供了理论基础。

该论文题为Resonance shifts and spill-out effects in self-consistent hydrodynamic nanoplasmonics(《自洽流体力学模型中的纳米表面等离激元共振频率漂移现象和溢出效应》)。第一作者为意大利籍博士后朱塞佩•托斯卡诺(Giuseppe Toscano),武汉大学为第一署名单位。

据介绍,表面等离激元描述局域在金属表面的电荷密度的集体震荡。在金属纳米体系,相对应的元激发称为纳米等离激元。由于具有巨大的电磁场增强效应和纳米天线特性,纳米等离激元在增强光谱、光催化、太阳能电池、微纳光学器件等领域具有重要的基础与应用价值。

在对纳米等离激元的研究中,主要是依赖经典电磁理论解释等离激元的诸多现象。这一常规的方法能够有效地处理大体系,但对诸如非局域效应、量子隧穿效应等亚纳米尺度的量子现象却无能为力。基于量子力学的第一性原理计算可以较准确地描述这些行为,但受限于现有计算能力,一般只能处理很小的体系(约几千个原子)。当计算体系增大时,全量子方法的计算量急剧增加。利用流体力学模型,人们可以将非局域效应通过电流梯度项添加到经典电磁理论中去,从而可以处理大体系,但这种模型并不精确。

基于这一现状,朱塞佩等提出了一种自洽的流体力学模型,通过电荷密度分布与电磁场分布的自洽迭代计算表面等离激元的共振行为。利用这个模型,他们成功地解释了不同尺寸下钠、银纳米球和纳米圆柱的等离激元共振频率的移动现象。和以前的理论解释相比,该模型与实验观测的数据更为吻合。与非自洽模型相比,自洽模型计算的结果本身就包含了对电子在界面上的溢出效应(spill out effect)的描述,大大提高了模型的准确性与预测功能。该工作为纳米/亚纳米体系中等离激元的定量描述提供了重要的理论基础。

据悉,徐红星从自己的博士论文研究开始,在纳米等离激元领域做出了一系列开创性的工作,是该领域的高引用学者之一,其中最高单篇SCI他引1300余次,次高900余次。加盟武大后,他已在PNAS Nano Letters等权威杂志上发表一系列文章,建立起一个包括国际学者、博士后等在内的研究团队,目前的研究重心包括基于纳米等离激元的全光逻辑、等离激元催化、表面增强光谱等。

圆柱型钠纳米线的光学响应(半径R=2 nm

(供图:彭莎莎 编辑:付晓歌)

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