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曹余良教授课题组提出稳定化锂离子电池电解液新思路
发布时间:2021-11-19 18:01  作者:  来源:化学与分子科学学院  阅读:

新闻网讯(通讯员化轩)11月11日,《美国化学会能源通讯》(ACS Energy Letters)在线发表了化学与分子科学学院曹余良教授课题组最新研究成果。论文题为《根据配位数规则设计锂二次电池先进电解液》(“Designing Advanced Electrolytes for Lithium Secondary Batteries based on Coordination-number Rule”)。化学与分子科学学院博士研究生刘兴伟为第一作者,曹余良教授和钟发平博士为共同通讯作者。

该研究创新性地提出了配位数规则,用于指导高稳定性的多功能化锂离子电池电解液的设计与开发,并用多个电解液体系结合电化学测试、红外光谱和理论计算等实验检验了配位数规则的普适性。该研究从溶剂化结构的角度出发,原理上解释了如何根据配位数规则调控电解液的稳定性,为先进锂离子电池电解液的开发提供理论指导。

在过去三十年间,锂离子电池迅速占领了便携式电子设备市场,并开始向电动汽车及规模储能领域迈进。随着对锂离子电池需求越来越旺盛,锂离子电池的能量密度以及多功能化也得到了更严苛的要求。然而,目前锂离子电池中商用的碳酸乙烯酯(EC)基电解液已成为锂离子电池发展的瓶颈,这主要是因为EC不耐高压、熔点高且易燃,限制了锂离子电池向更高能量密度、低温工作和高安全性方向的发展。尽管许多有机溶剂具有电解液溶剂的优良性质,但它们均无法与商品化石墨负极兼容。目前,有大量的工作报道了使用高浓度锂盐电解液或是稀释的高浓度锂盐电解液来提高这些溶剂的稳定性,但这样的方式会导致很高的锂盐浓度或是低的电解液电导率,依然难以在实际体系中应用。因此,迫切需要发展能够规模化应用的高稳定性多功能化的电解液。

该课题组通过研究,提出了配位数规则来增强电解液的稳定性,实现上述有机溶剂电解液与石墨负极的兼容性。根据配位数规则,在高配位数溶剂(HCNS)电解液中引入低配位数(LCNS)共溶剂,能够降低电解液溶剂整体的配位数,迫使阴离子进入锂离子的溶剂化鞘层与锂离子络合,形成阴离子参与的离子溶剂配位的溶剂化结构。这样的溶剂化结构与传统的溶剂与锂离子四配位的溶剂化结构相比具有更好的还原稳定性,从而实现了碳酸丙烯酯基、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)基和磷酸三甲酯(TMP)基电解液与石墨负极的兼容性。电化学测试表明,LCNS的引入显著提高了电解液与石墨负极的兼容性;红外光谱分峰拟合表明,LCNS的加入降低了电解液中溶剂的配位数,使阴离子参与了锂离子的络合;密度泛函理论计算表明,阴离子参与的溶剂化结构具有更高的还原稳定性。该工作还进一步地提出使用组成式以及结构式来描述电解液的组成和电化学稳定性。其中,组成式可以用来描述电解液的物化参数;而结构式描述了电解液的溶剂化结构,可以预测电解液的电化学稳定性。

该工作提出了配位数规则,建立了溶剂化结构与电解液电化学稳定性之间的关系,并表明可以通过调节电解液的溶剂化结构来调控锂离子电池电解液的电化学稳定性,为发展先进的锂离子电池电解液提供了思路和参考。

论文链接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02194

(编辑:付晓歌)

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