新闻网讯(通讯员动机轩)近日,武汉大学定明月团队在《国家科学评论》(National Science Review)上,在线发表CO₂催化加氢制乙醇的研究成果,论文题目为“Synergetic catalysis via zeolite-encapsulated PdCu alloy for highly efficient CO₂hydrogenation to ethanol”。动力与机械学院教授定明月、副研究员许狄和太原理工大学教授章日光为共同通讯作者,许狄和太原理工大学博士宋少佳为共同第一作者,武汉大学动力与机械学院为第一署名及通讯单位。
对化石燃料的过度依赖引发大量CO₂排放,严重阻碍社会可持续发展。将CO₂与绿氢催化转化为醇类、汽油、航空燃油等液体燃料,构建闭环碳循环,是解决碳排放问题的有效途径。乙醇具有能量密度高、污染物排放低的优势,同时也是重要的溶剂与消毒剂,在民生保障及工业生产中具有极高的应用价值。目前,工业规模化乙醇生产多依赖玉米、甘蔗等农作物发酵工艺,存在与人争粮的弊端,极大限制了其可持续规模化应用,因此开发新型非粮乙醇合成技术迫在眉睫。CO₂储量丰富、无毒且可循环再生,是理想的替代碳源。但CO₂热力学稳定性高、化学惰性强,且CO₂催化加氢制乙醇反应需精准实现C-C键构建并保留特定C-O键,反应调控难度极大。较低的乙醇选择性与催化活性,已成为制约CO₂高效转化制备乙醇的核心技术瓶颈。

针对上述问题,团队通过构建合金纳米颗粒-分子筛协同催化位点,实现关键竞争反应步骤的有效解耦,提出了一种高效的CO₂加氢制乙醇催化剂设计策略。所制备的Y型分子筛封装PdCu合金催化剂,可同时实现高乙醇选择性(>93%)与优异催化活性(>200 mg·gcat-1·h-1),综合性能优于绝大多数已报道的多相催化剂。实验表征与理论计算结果表明,分子筛的限域效应可诱导形成高分散的PdCu合金纳米颗粒,同时PdCu合金能够在氢气氛围下促进分子筛中布朗斯特酸位点的生成。机理研究证实,该反应遵循甲醇中间体路径,其中布朗斯特酸位点是促进甲醇C–O键解离的核心活性位点,而该过程是乙醇合成的关键步骤。合金‑分子筛协同催化体系可同步实现可控C–C偶联与高效C–O键活化,有效兼顾了乙醇选择性与催化活性。本研究为复杂催化反应网络解耦、高效协同催化体系的构建提供了全新的设计思路与技术方案。
该研究得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwag303