新闻网讯(通讯员物轩)近日,武汉大学物理科学与技术学院晏宁课题组在国际期刊《自然通讯》(Nature Communications),在线发表题为“Carbonate electrolytes manipulate lattice oxygen dynamics of oxyhydroxides toward efficient and durable water oxidation”的研究论文。该研究首次系统揭示了常见电解质成分——碳酸根阴离子,如何通过精准“调控”催化剂内部晶格氧的反应动力学,从而同步实现高效与稳定的析氧反应。该论文以武汉大学物理科学与技术学院为第一署名单位,武汉大学博士生柯乐为第一作者,晏宁教授为独立通讯作者。

碳酸根电解质与层状羟基氧化物的相互作用及研究手段示意图
电解水制氢是将可再生能源转化为绿色燃料的关键途径,其阳极发生的氧析出反应动力学缓慢,是制约整体能量转换效率的主要瓶颈。传统催化剂遵循的“吸附质演化机制”存在理论过电位下限,而基于“晶格氧氧化机制”的催化剂虽能突破此限制,却普遍面临活性结构易被破坏、稳定性差的严峻挑战,往往在数十小时内性能便急剧衰减,难以满足实际应用需求。
针对这一长期难题,研究团队聚焦于广泛使用的羟基氧化物催化剂体系,探究了电解质中碳酸根离子的作用。他们发现,碳酸根可深度影响晶格氧的活性与氧化还原稳定性。通过设计精妙的电化学循环实验,并结合先进的同位素标记与原位谱学分析,团队清晰揭示了两种不同存在形态的碳酸根对羟基氧化物OER活性的影响,即表面吸附的碳酸根增加了NiOOH的析氧活性,而插层碳酸根降低了CoOOH和NiCoOOH的析氧活性。更为重要的是,基于对碳酸根调控晶格氧动力学的深刻理解,研究团队成功通过调控碳酸根离子的插层,实现了催化剂在反应过程中晶格氧“释放”与“回填”的微妙平衡。这种动态平衡有效抑制了因晶格氧过度流失导致的催化剂结构坍塌与金属溶出,从根本上增强了材料的耐久性。
该研究得到了国家自然科学基金等项目的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-66076-1
(编辑:肖珊)