新闻网讯(通讯员曾家昱)近日,国际权威期刊 Chem 在线发表了我校化学与分子科学学院袁荃教授在无机-微生物杂化体光驱生物催化领域的研究成果,论文题目为“Beyond Natural Synthesis via Solar Decoupled Biohybrid Photosynthetic System”。武汉大学为论文第一署名单位和通讯作者单位,武汉大学化学与分子科学学院2019级博士研究生陈娜、2023级硕士研究生席京以及2021级博士研究生贺天培为论文的共同第一作者,武汉大学袁荃教授、余锂镭教授以及中国科学院海西研究院厦门稀土材料研究中心张云研究员为论文共同通讯作者。
太阳能是迄今为止最丰富的可用于持续性社会发展的可再生能源。增加太阳能的使用,可降低对化石能源的依赖,是减少CO2排放实现碳中和的最有效的绿色、可持续性方法之一。光合微生物可以捕获太阳光,驱动微生物将廉价的CO2碳源和水高选择性地合成高附加值长链化合物,在利用可再生能源的同时固定CO2、关闭碳循环,具有绿色、环保、可持续性的特点。然而,光合微生物以生存为目的,存储的化学能量包括NADPH等有限,无法满足光合微生物在黑暗条件下高效合成高附加值长链化学物的需求。发展能够存储太阳能的高容量“能量池”并将其与光合微生物进行耦合,持续性供应光合微生物在黑暗条件下代谢所需要的能量,对驱动光合微生物全天候CO2固定及生物合成,提高生产效率具有重要意义。
持续性光催化剂可利用白天太阳能存储的光生电子,在晚上低光照条件下延迟释放,可为光合微生物黑暗条件下提供能量。兼容光催化以及电子存储性能,持续性光催化剂被认为是一种相比于光伏/电池系统更加紧凑的低能耗全天候解决方案,引起了研究者们的广泛关注。光合微生物通过与持续性光催化剂耦合,有望克服太阳能间歇性特点,实现黑暗条件下高效的CO2固定及生物合成,为光合微生物的工业化生产提供新的研究思路。如何提高持续性光催化剂“能量电子池”容量,从时空上解耦光合微生物对太阳能的利用,为光合微生物高附加值产物合成供应能量包括关键还原力NADPH等,是实现光合微生物高效CO2固定以及生物合成的关键。
袁荃/余锂镭教授研究团队研究报道了一种太阳能时空解耦的持续性光催化剂-生物杂化策略,实现全天候还原力的供应,进而提升光合微生物固定CO2效率以及高附加值化合物合成效率。作为概念验证,该研究以持续性光催化剂镓锗酸锌以及光合细菌沼泽红假单胞杆菌为研究模型。研究结果表明,持续性光催化剂镓锗酸锌的能量储存能力来源于三个方面的电子:以化学能形式存储的电子载体H2、以高能电子存储在缺陷结构中的光生电子。其中存储在缺陷中的光生电子可通过电子-空穴复合发光的形式在激发光关闭后以光能的形式释放,也可以通过电荷转移跃迁形式在黑暗中缓慢释放。结果表明,通过镍离子掺杂策略调整缺陷结构,可以有效地提高能量存储容量。此外,持续光催化剂通过与沼泽红细菌进行静电结合,可以有效上调沼泽红细菌中跟光合作用和电子转移相关基因,持续光催化剂所存储的电子通过电子传递蛋白的作用传递给沼泽红细菌,可用于全天候驱动并供应细菌合成代谢所需要的关键还原力NADPH的再生,进而提高CO2固定和番茄红素生物合成效率。此研究设计的这种太阳能时空解耦策略有望为碳中和领域的发展、光合微生物高附加值长链化合物生物合成等提供新的思路。
该项研究得到了武汉大学科研公共服务条件平台、武汉大学人民医院、武汉大学化学与分子科学学院的支持。该项研究获得了国家科学技术部、国家自然科学基金委、新基石科学基金会、湖北省科技厅、中国博士后科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、武汉大学人民医院交叉创新人才重点资助项目的经费支持。
论文原文:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.11.019
(编辑:肖珊)