新闻网讯（通讯员唐晖）近期，国际权威期刊《德国应用化学》（Angew.Chem.Int.Ed.）刊发了化学与分子科学学院柯福生团队在电化学合成方面取得新进展，论文题目为“Linkage Engineering in Covalent Organic Frameworks for Metal-Free Electrocatalytic C2H4Production from CO2”。硕士研究生肖央和卢洁为共同第一作者，柯福生和龚成涛为共同通讯作者。
乙烯是世界上最重要的化工原料之一, 主要依靠化石能源，通过高能裂解反应和精馏获得，由此产生的大量CO2排放加剧了全球变暖。电催化CO2还原反应（CO2RR）生产高附加值乙烯（C2H4）有利于能源和环境的可持续发展，但绝大多数电催化剂都以金属铜为基础。那么，是否可能开发一种无金属电催化剂来实现高效的电催化CO2RR制乙烯？近日，柯福生团队通过连接键工程在COF骨架中引入高密度sp3N催化阵列，实现了无金属电催化剂高效电催化CO2RR制乙烯。
人们注意到，氮位点作为非金属催化中心被证明具有非凡的电催化活性，而sp3杂化的氮位点比sp2杂化的氮位点具有更强的CO2捕集能力。因此，设计高密度且有序的sp3N的催化阵列有望实现无金属的高效的CO2RR性能。柯福生团队以COF连接键工程为基础，通过在结晶微孔的共价有机框架（COF）材料中引入哌嗪连接基元，构建了一种新型的高密度sp3N催化阵列。由于催化剂中高密度的sp3N位点和结晶的多孔网络，实现了高效的CO2捕集能力和高亲水性。因此，该哌嗪连接COF成功催化CO2到乙烯的电化学合成。此研究不仅开发了一类新型无金属COF电催化剂来实现高效的电催化CO2RR生产乙烯，还揭示了COF的连接键工程在突破催化瓶颈方面的潜力。
以上工作得到国家自然科学基金、湖北省自然科学基金、武汉大学超算中心、学校科研公共服务条件平台的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202404738
（编辑：肖珊）
